Systèmes complexes: dessine-moi la réponse optique

Résultats scientifiques

S’il est relativement simple de décrire la manière dont un atome, une molécule ou un solide absorbe, émet, ou diffuse une lumière, l’exercice se révèle beaucoup plus délicat pour les systèmes hybrides ou composites. C’est pourquoi des scientifiques de l’Institut de chimie physique (CNRS/Université Paris-Saclay) et du laboratoire GRASP-Biophotonics (Université de Liège, Belgique) proposent une approche originale utilisant des principes fondamentaux de la physique du solide, qui permet de décrire l’ensemble des processus à l’œuvre lors de l’interaction lumière - système composite, en incluant explicitement les interactions entre ses différents composants, donnant ainsi accès à des informations uniques sur leur composition et leur structure.

Qu’il s’agisse de molécules, de nanostructures invisibles à l’œil nu ou de matériaux massifs, la manière dont ces objets absorbent, émettent, dévient, diffusent et réfléchissent la lumière renseigne sur leur identité, leur composition et leur structure microscopique. Les scientifiques décrivent ces processus optiques par des fonctions dites « de réponse » qui explicitent le lien entre la lumière envoyée sur un objet, que l’expérimentateur contrôle, et celle qui s’en échappe et que l’expérimentateur mesure.

Pour les systèmes simples comme un atome, une molécule, une nanoparticule ou un solide, les théories classiques et quantiques de l’optique permettent de calculer les fonctions de réponse associées aux processus linéaires (la lumière en sortie du matériau conserve la même fréquence que celle en entrée) et non-linéaires (qui induisent en général un changement de fréquence). Pour les systèmes hybrides ou composites au sein desquels plusieurs objets (identiques ou de natures différentes) coexistent, les fonctions de réponse optiques, plus complexes, restent encore difficiles à évaluer de manière rigoureuse.

Pour les calculer, on considère tout d’abord la réponse de l’objet « principal », puis on détermine les modifications qu’impliquent la présence des autres objets.  Mener un calcul « exact » en intégrant tous les composants du système dans sa globalité et leurs interactions restait pour l’instant inaccessible.

Des scientifiques de l’Institut de chimie physique (CNRS/Université Paris-Saclay) et du laboratoire GRASP-Biophotonics (Université de Liège, Belgique) proposent une approche originale reposant sur des principes utilisés jusqu’à présent en physique du solide qu’ils ont modifié pour l’optique. Cette nouvelle méthode, dite « diagrammatique », leur permet de décrire graphiquement l’ensemble des processus à l’œuvre lors de l’interaction entre la lumière et un système composite, en incluant cette fois explicitement l’interdépendance des différents composants.

En tenant compte de l’énergie d’échange entre ces différents composants*, les scientifiques accèdent aux fonctions de réponse de tous les processus optiques des systèmes composites, quels que soient le nombre et la nature de leurs constituants et de leurs interactions, et donnent ainsi une image plus fine et plus rigoureuse de l’identité de ces systèmes. Résultats à retrouver dans la revue Phys. Rev. B.

*  Les interactions lumière-matière entre les différents composants sont décrites par l’échange de bosons virtuels.

Rédacteur : CCdM

busson
© Thomas Noblet

Références

T. Noblet, B. Busson et C. Humbert
Diagrammatic theory of linear and nonlinear optics for composite systems

Phys.Rev. A, 104, 063504 (2021).

DOI : 10.1103/PhysRevA.104.063504

T. Noblet et B. Busson
Sum-frequency generation at molecule-nanostructure interfaces from diagrammatic theory of nonlinear optics

Phys.Rev. B, 105, 205420 (2022).

DOI : 10.1103/PhysRevB.105.205420

Contact

Bertrand Busson
Chercheur à l’Institut de chimie physique d’Orsay
Stéphanie Younès
Responsable Communication - Institut de chimie du CNRS
Anne-Valérie Ruzette
Chargée scientifique pour la communication - Institut de chimie du CNRS
Christophe Cartier dit Moulin
Chercheur à l'Institut parisien de chimie moléculaire & Chargé de mission pour la communication scientifique de l'INC